Sur les traces de son père, Pierre Jacques Henri Thomine Desmazures (1763-1847) alors doyen de la faculté de droit de l'université de Caen, Charles Thomine des Mazures commence sa carrière comme juriste en s'inscrivant après une licence de droit comme avocat au barreau de Caen. Ses frères étaient Pierre Thomine Desmazures et Léon Thomine Desmazures.
Sa curiosité naturelle et ses connaissances variées l'amènent rapidement à l'étude de disciplines non juridiques ; il fait ainsi porter ses travaux sur la littérature espagnole, l'histoire des monastères bas-normand, l'archéologie et la botanique.
Reçu Docteur ès lettres le , il est peu de temps après nommé professeur d'histoire suppléant à la chaire d'histoire de l'université de Caen.
Il identifie une espèce nouvelle de Bromus hordeaceus, laquelle porte depuis son nom : Bromus hordeaceus subsp. thominei dite Brome de Thomine Desmazures.