Passionné de littérature et de sciences, Charles Cros est pendant un temps, de 1860 à 1863, professeur de chimie à l'Institut parisien des sourds-muets, avant de se consacrer à la recherche scientifique.
En 1867, il présente à l'Exposition universelle de 1867 un prototype de télégraphe automatique à la suite de ses travaux portant sur l'amélioration de la technologie de ce système de télécommunication.
Le , il adresse à l'Académie des sciences un mémoire décrivant le principe d'un appareil de reproduction des sons, qu'il nomme « paléophone »[5]. Son document suggère que les vibrations sonores peuvent être gravées dans du métal à l'aide d'un crayon rattaché à une membrane vibrante, et que, par la suite, en faisant glisser un stylet rattaché à une membrane sur cette gravure on parviendrait à reproduire le son initial. Avant que Charles Cros n'eût la possibilité de suivre son idée, voire de construire un prototype, Thomas Edison, aux États-Unis, mettait au point le premier phonographe. Cependant, dans un de ses textes à la mémoire de son ami publié dans Le Chat noir, l'écrivain Alphonse Allais prétend avoir vu et entendu les sons restitués par un phonographe construit par Charles Cros bien avant le modèle d'Edison. On pense généralement que les deux hommes ne connaissaient pas leurs travaux respectifs.
En hommage à ses travaux, en 1947 son nom est retenu pour désigner l'Académie Charles-Cros, fondée par des critiques et des spécialistes du disque attribuant chaque année des distinctions très remarquées, les grands prix du disque de l'Académie Charles-Cros.
Son œuvre de poète, brillant — il sera plus tard l'une des sources d'inspiration du surréalisme — est cependant ignoré à son époque. Il le résume amèrement dans ce poème caractéristique :
Je sais faire des vers perpétuels. Les hommes
Sont ravis à ma voix qui dit la vérité.
La suprême raison dont j'ai, fier, hérité
Ne se payerait pas avec toutes les sommes.
J'ai tout touché : le feu, les femmes, et les pommes ;
J'ai tout senti : l'hiver, le printemps et l’été ;
J'ai tout trouvé, nul mur ne m'ayant arrêté.
Mais Chance, dis-moi donc de quel nom tu te nommes ?
Je me distrais à voir à travers les carreaux
Des boutiques, les gants, les truffes et les chèques
Où le bonheur est un suivi de six zéros.
Je m'étonne, valant bien les rois, les évêques,
Les colonels et les receveurs généraux
De n'avoir pas de l’eau, du soleil, des pastèques.
Berceuse (« Endormons-nous, petit chat noir… », du Coffret de santal), interprété par Juliette Gréco, mis en musique par Yánnis Spanós pour l’album Complainte amoureuse, 33 tours, LP, Philips 849.457 BY paru en octobre 1969.
Le Hareng saur, Romance, Soir, Aux imbéciles, Sonnet astronomique, Vocation, Le but…, interprété par Jean-Marc Versini, 17 poèmes mis en musique par Jean-Marc Versini pour l’album Charles Cros chanté, CD, LP, Marmottes Productions MAR 445591 paru en 2006.
Une des 27 monographies de personnalités que Paul Verlaine a livrées à cette revue.
Charles Cros, Inédits et Documents, recueillis et présentés par Pierre E. Richard, Atelier du Gué/Jacques Brémond, 1992
Laurence Turetti, Ces Audois qui ont fait l'histoire. Charles Cros, un esprit d'avance. Éditions Le Papillon Rouge, Villevayrac 2024, p.90 à 94 (ISBN978-2-490379-64-4)