Simón revient au jeu le [2] et est utilisé exclusivement comme lanceur de relève pendant la saison qui suit. À sa première partie de l'année, il protège la victoire des Orioles sur les Yankees[2]. Le 18 mai suivant, il remporte sur Kansas City sa première victoire dans le baseball majeur[2]. En 49 rencontres, il présente un dossier de 4 victoires et 2 défaites, 17 sauvetages et une MPM (moyenne de points mérités) de 4,93.
Saison 2011
Alfredo Simón se retrouve mêlé à une histoire de meurtre à la veille du Jour de l'an 2011 à Luperón en République dominicaine. Il est arrêté et suspecté d'avoir tué par balle son cousin Michael Esteban Castillo Almonte[3], 25 ans, et blessé le frère de ce dernier, âgé de 17 ans. L'avocat de Simón déclare que des coups de feu ont bel et bien été tirés, mais dans les airs pour célébrer la nouvelle année, et que le joueur de baseball ne peut être responsable de la mort de la victime puisque celle-ci a été atteinte de projectiles à la poitrine[4].
Simón est écarté de l'effectif actif des Orioles le 18 février2011 afin de libérer une place pour Vladimir Guerrero et placé sur la restricted list, une liste de joueurs ne pouvant pas jouer pour des raisons autres que les blessures. Un joueur sur cette liste ne reçoit pas de salaire. Simón y est placé puisqu'il est toujours détenu en République dominicaine et qu'une libération sous caution lui a été refusée[5]. Les autorités dominicaines acceptent éventuellement, en mars, de libérer Simón sous caution, moyennant la somme de 2 millions de pesos (environ 50 000 dollars US)[6] après avoir à deux reprises rejeté sa demande[3]. Le lanceur rejoint les Orioles à la fin mai[7] et dispute 23 parties durant leur saison 2011, dont 16 comme partant et 7 comme releveur. Il maintient une moyenne de points mérités de 4,90 en 115 manches et deux tiers lancées, avec 4 victoires et 9 défaites.
Accusé d'homicide involontaire, Alfredo Simón est acquitté le , après que des tests aient démontré que le projectile fatal ne provenait pas de l'arme de l'accusé, et que personne ne l'avait vu utiliser celle-ci[8].
Il est exclusivement employé comme lanceur de relève à ses deux premières années à Cincinnati. Il y est très efficace, d'abord en 2012 avec une moyenne de points mérités de 2,66 en 61 manches lancées, puis en 2013, une année où il est utilisé à 63 reprises par les Reds et remet une moyenne de 2,87 en 87 manches et deux tiers lancées.
Saison 2014
En 2014, les Reds sont contraints d'ajouter Simon à la rotation de lanceurs partants à la suite de la blessure subie par Mat Latos[10]. Il fait étonnamment bien dans ce rôle, où il n'avait pas été efficace à Baltimore en début de carrière. Simón décroche sa première invitation au match des étoiles en . À ce moment, il est co-meneur de la Ligue nationale avec 12 victoires, n'a subi que 3 défaites et sa moyenne de points mérités se maintient à 2,70 en 116 manches et deux tiers lancées en 18 départs[11].
Il termine l'année avec 15 victoires, 10 défaites, 127 retraits sur des prises et une moyenne de points mérités de 3,44 en 196 manches et un tiers lancées lors de ses 32 départs.
Tigers de Détroit
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