En alpinisme, son ascension du Wetterhorn, au-dessus de Grindelwald dans les Alpes bernoises, en 1854 (qu'il pensait par erreur être la première), est traditionnellement considérée comme marquant le début de l'âge d'or de la conquête des Alpes. À partir de cette époque l'alpinisme devient un sport à la mode dans la bonne société britannique victorienne. Wills devient le troisième président de l'Alpine Club de 1863 à 1865.
Le refuge Alfred Wills
Alfred Wills se fait construire un « chalet de plaisance », l'Eagle's Nest (« le Nid d'Aigle »), en 1858 sur la commune de Sixt-Fer-à-Cheval à l'alpage des Fonts. Ce chalet demeure toujours et surplombe les gorges du Giffre des Fonts, à l'entrée de l'alpage[réf. nécessaire]. Ses enfants font ensuite bâtir une dépendance au collet d'Anterne à l'entrée du plateau d'Anterne, disparue aujourd'hui ; il ne reste que des ruines des fondations. Le refuge Alfred Wills est construit dans les années 1980 par la commune de Sixt-Fer-à-Cheval dans le village d'alpage d'Anterne.
Publications
Droit
Avec son père William Wills : An essay on the principles of circumstantial evidence : illustrated by numerous cases, T. & J.W. Johnson, 1872
Alpinisme et montagne
An ascent of Mont Blanc together with some remarks on glaciers, A. Schulze, 1858
"The eagle's nest" in the valley of Sixt: a summer home among the Alps: together with some excursions among the great glaciers, Longman, Green and Roberts, 1860 en entier sur googlebooks
(fr) Le nid d'Aigle et l'ascension du Wetterhorn, Meyrueis, 1864
Sir Alfred Wills, Peter Guthrie Tait, John Ruskin, George Forbes Theory of the glaciers of Savoy Macmillan and co., 1874
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