Gould syntyi Brooklynissä, New Yorkissa. Hänellä oli sivuosia lukuisissa elokuvissa 1940-luvulta lähtien. Parhaiten hänet muistetaan Gladys Kravitzin roolista sarjassa Vaimoni on noita, jota esitettiin vuoteen 1972 saakka. Hän vieraili myös useissa muissa televisiosarjoissa, kuten I Love Lucyssa.
Gould kirjoitti kaksi kirjaa: Always Say Maybe ja Sexpots and Pans. Hän kuoli sydänleikkausta seuranneeseen aivoverenkiertohäiriöön 82-vuotiaana.