Alison Goldfrapp aloitti musiikkialalla 1990-luvulla, jolloin hän vieraili laulajana esimerkiksi Orbitalin ja Trickyn albumeilla. Todettuaan omaavansa yhtenevät musiikilliset kiinnostuksen kohteet, Gregory ja Goldfrapp perustivat duon. Nimeksi valittiin Alison Goldfrappin sukunimi.
Goldfrapp kiinnitettiin vuonna 1999 kuululle Mute Recordsille. Yhtyeen elokuvamainen ja unenomainen esikoisalbumi Felt Mountain (2000) sai loistavan vastaanoton erityisesti musiikkiarvostelijoilta ja oli ehdolla vuoden 2001 Mercury Music Prizen saajaksi.
Vuonna 2003 ilmestynyt ”Black Cherry” vei Goldfrappin musiikin esikoisalbumin rauhallisesta maalailusta groovaavampaan suuntaan, ja vuonna 2005 ilmestynyt Supernature jatkoi samojen teemojen kehittelyä.