Carl syntyi Basingstokessa ja asui lapsuudessaan äitinsä kanssa kommuunissa Somersetissa. Hän vietti nuoruutensa vuoroin kummankin vanhempansa seurassa, pojan isä oli töissä asetehtaassa kun taas äiti piti vaihtoehtoisemmista tapahtumista, kannatti rauhaa ja vastusti ydinvoimaa.
The Libertines
Vuonna 1996 opiskellessaan näyttämötaiteita Brunelin yliopistossa Barât tapasi tulevan yhtyekaverinsa Pete Dohertyn tämän sisaren Amyn kautta. Doherty ja Barât muodostivat nopeasti tiiviin ja läheisen ystävyyssuhteen. Omien kertomustensa mukaan he keksivät yhdessä myyttisen vision ”brittiläisestä arkadiasta” (kyseessä oli lähinnä teema, joka yhdistäisi historiallisen Britannian villeimpiä puolia dekadenttiin taiteilijaelämään) ja nimesivät sen ”Albioniksi”. Ystävykset hankkivat kitarat ja alkoivat kirjoitella kappaleita. Doherty ja Barât päättivät kirjoittaa kappaleet ja laulaa yhdessä. The Libertines -yhtye perustettiin pian basisti John Hassallin ja rumpali Gary Powellein kanssa. Alkuaikoina mukana oli myös Johnny Borrell, joka myöhemmin perusti oman menestyvän yhtyeen Razorlightin.
