Myös muusikonura lähti käyntiin lupaavasti: Newley nousi vuonna 1960 listaykköseksi hiteillään ”Why?” ja ”Do You Mind?”. Vuonna 1963 hän voitti Grammy-palkinnon kappaleellaan ”What Kind of Fool Am I”. Myöhemmin Newley työskenteli musikaali- ja elokuvasäveltäjänä: 1960-luvulla hän kirjoitti Leslie Bricussen kanssa menestysmusikaalit Seis maailma – tahdon ulos (1961) ja The Roar of the Greasepaint – The Smell of the Crowd (1964)[1][2]. Hän oli vuoden 1972 Oscar-ehdokas.
Vuonna 1969 valmistui Newleyn käsikirjoittama, tuottama, pääroolittama ja ohjaama omaelämäkerrallinen musiikkikomedia Heironymus – seksipirtelö (Can Heironymus Merkin Ever Forget Mercy Humppe and Find True Happiness?), joka sai nuivat arvostelut[3][4] kuten myös Vietnam-aiheinen, Ron Cowenin näytelmään perustuva elokuvaohjaus Viimeinen kesä (Summertree, 1971), jonka pääosan näytteli nuori Michael Douglas[5].
