Samuelsen istui kansankäräjillä aiemmin sijaisena vuosina 1998–2004 ja oli Euroopan parlamentin jäsenenä 2004–2007 edustaen Radikaalia Venstreä.[1] Samuelsen jätti Radikaalin Venstren ja perusti uuden Ny Alliance -puolueen yhdessä Naser Khaderin ja Gitte Seebergin kanssa toukokuussa 2007.[2][3] Samana vuonna pidetyissä vaaleissa Samuelsen valittiin kansankäräjille Ny Alliancen edustajana. Puolue muutti nimensä elokuussa 2008 Liberal Allianceksi.
Liberaalin allianssin puheenjohtaja Samuelsenista tuli vuonna 2009 Naser Khaderin jätettyä puolueen sisäisten erimielisyyksien vuoksi. Perustajiin kuulunut Gitte Seeberg oli jättänyt puolueen jo edellisenä vuonna. Samuelsenin johdolla Liberaali allianssi otti suuntansa enemmän kohti liberaaleja teemoja ja talousliberalismia.[2][4]
Samuelsen erosi Liberaalin allianssin puheenjohtajan paikalta kesäkuun 2019 vaalien jälkeen, missä puolue kärsi vaalitappion sen pudotessa kansankäräjien pienimmäksi puolueeksi. Liberaali allianssi menetti yhdeksän sen 13:sta paikasta myös Samuelsenin pudotessa kansankäräjiltä.[5]
Samuelsenin sisko Mette Bock oli Tanskan kulttuuri- ja kirkkoministeri vuosina 2016–2019.[6]
↑Åsa Bengtsson; Kasper Hansen; Ólafur Þ Harõarson; Hanne Marthe Narud, Henrik Oscarsson: The Nordic Voter: Myths of Exceptionalism, s. 205–. ECPR Press. ISBN 978-1-907301-50-6Teoksen verkkoversio.