Nació en el Palacio Real de Madrid, siendo bautizado en el mismo día.[3] Pasó la adolescencia y juventud en el exilio en Portugal y Gran Bretaña. Durante la primera guerra carlista, estuvo acompañando a su padre en el frente del norte; al término de la guerra, ambos se establecieron en Francia.
Se convirtió en el pretendiente carlista tras la abdicación de su padre el 18 de mayo de 1845, que perseguía con esa medida facilitar el matrimonio entre Carlos Luis e Isabel, lo cual no se produjo (Isabel se casó en 1846 con Francisco de Asís de Borbón), entre otras cosas, por su propia postura intransigente, ya que se oponía a la idea de Balmes de ser simplemente el rey consorte, defendiendo que la unión dinástica debía ser como la de los Reyes Católicos, en igualdad de derechos («tanto monta»).[4] A finales de 1846 Carlos Luis publicó un manifiesto en el que llamaba a la lucha armada. Se estableció en Londres y poco después comenzó la segunda guerra carlista, o guerra dels Matiners.
El ministro plenipotenciario de los Estados Unidos en Madrid, por mediación de Antonio de Arjona y de José María de Areizaga, indicó a Carlos Luis que su gobierno le facilitaría todo el dinero que le hiciese falta para llegar al trono, a cambio de que una vez coronado entregase a su país la isla de Cuba. El conde de Montemolín contestó que prefería vivir siempre en el destierro antes que atentar contra la integridad de España.[5]
En 1855 mantuvo contactos con Francisco de Asís para llegar a una reconciliación entre las dos ramas borbónicas, pero fracasó y, en mayo, se produjo una nueva insurrección carlista en España, que no tuvo trascendencia.
Carlos Luis de Borbón y Braganza, pretendiente carlista al trono español como Carlos VI.
En marzo de 1860, se dirigió a las islas Baleares para intentar otra insurrección con el apoyo del capitán general de las Baleares, Jaime Ortega. El 1 de abril, ambos, al frente de 4000 hombres, que desconocían sus intenciones, se dirigieron hacia San Carlos de la Rápita. Tras desembarcar, marcharon a Amposta para pasar la noche, pero al continuar la tropa se sublevó al sospechar de las intenciones de los mandos a la altura de la Creu del Coll, y el pretendiente y los líderes de la insurrección tuvieron que huir a Ulldecona. El 21 de abril, el ejército lo detuvo junto a su hermano Fernando de Borbón y Braganza y los llevó a Tortosa, donde el 23 de abril abdicó de sus derechos al trono, al igual que su hermano.
Liberados por el Gobierno español, se dirigieron a Trieste, y el 15 de junio declaraban nulas las abdicaciones realizadas mientras estaban detenidos, pero su otro hermano, Juan, las consideró válidas y asumió los derechos al trono.[6] La muerte de Carlos Luis, en enero de 1861 en Trieste, poco después de la de Fernando y de la viuda de Carlos, Carolina, dejó a Juan como el heredero de la dinastía carlista, con el nombre de Juan III.
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