In den Jahren darauf gewann Tyus zahlreiche nationale Meistertitel in den Sprintdisziplinen und eine Goldmedaille über 200 Meter bei den Panamerikanischen Spielen. 1968 startete sie bei den Olympischen Spielen in Mexiko-Stadt erneut über 100 Meter und stellte im Finale mit 11,0 s einen Weltrekord auf. Es war das erste Mal, dass ein Athlet einen Olympiasieg im 100-Meter-Lauf wiederholen konnte. Im Finale über 200 Meter wurde Tyus Sechste. Als Schlussläuferin der US-amerikanischen 4-mal-100-Meter-Staffel rannte sie zu ihrem zweiten Weltrekord. Der Sieg der Staffel war ihr dritter Olympiasieg.
Nach den Olympischen Spielen zog sich Tyus vom aktiven Leistungssport zurück, heiratete Duane Tillman, wurde Mutter von zwei Kindern und arbeitete als Trainerin. 1980 wurde sie in die Hall of Fame des US-amerikanischen Leichtathletikverbandes aufgenommen.[1] 1999 führte sie Sports Illustrated in der Liste der 100 bedeutendsten Sportlerinnen des Jahrhunderts auf.[2]