Valérie Boissin war die Tochter des Grossgrundbesitzers Auguste-Jacques Boissier und seiner Frau Carole Butini. Sie nahm als Vierzehnjährige Klavierstunden bei Franz Liszt in Paris, erkannte aber nach zwei Jahren, dass sie zu einer schreibenden Tätigkeit berufen sei.[1]
Nach dem Tode ihrer Mutter im Jahre 1836 beteiligte sie sich an der Westschweizer Erweckungsbewegung und heiratete 1837 den französischen Grafen Agénor Étienne de Gasparin. Sie verfasste mehr als 80 literarische und publizistische Werke vor allem zu religiösen Themen.
Ab 1859 kämpfte sie im Namen der persönlichen Freiheit gegen das Diakonissenwesen, dem sie katholisierende Tendenzen vorwarf, und 1859 gründete sie mit ihrem Mann in Lausanne die École normale de gardes-malades, die erste nichtkirchliche Schule für freie Krankenpflegerinnen, aus der die heutige Klinik und Schule La Source entstanden ist.
Weitere Ziele ihrer polemischen Kritik waren die Sklaverei im Allgemeinen, die Korruption im Staat und die französische Kriegspartei.[1]