Den Sommer 1951 verbrachte er mit einem Stipendium der Regierung von Québec in Tanglewood, wo Luigi Dallapiccola sein Lehrer und Freund wurde. Anfang 1952 ging er zur CBC, wo er als Produzent des TV-Musikprogramms bis 1959 Serien wie L’Heure du concert, Concerts pour la jeunesse, Jazz Workshop, Music Hall und Pays et merveilles herausbrachte.
Bei seinem zweiten Aufenthalt in Europa in den Jahren 1957 und 1958 studierte Mercure bei Pierre Schaeffer, unter dessen Einfluss er sich in den Folgejahren der elektroakustischen Musik zuwandte. Im August 1961 organisierte er die International Week of Today’s Music, zu der er unter anderem John Cage, Serge Garant, Mauricio Kagel, Karlheinz Stockhausen, Christian Wolff und Iannis Xenakis eingeladen hatte.
Bei seiner dritten Europareise im Jahr 1962, die ihn auch nach Paris und Darmstadt führte, wurde seine Komposition bei den Fluxus Internationalen Festspielen Neuester Musik in Wiesbaden aufgeführt.
Von 1949 bis 1958 war er mit der Schauspielerin Monique Mercure verheiratet. Aus der Verbindung gingen eine Tochter und Zwillingssöhne hervor.
