Pyykkö wuchs in Turku auf und machte dort 1959 am Turun klassillinen lyseo sein Abitur. Er studierte von 1959 bis 1967 Physik, Mathematik und Chemie an der Universität Turku. Die Teilnahme an einer Fortbildung in Uppsala im Jahr 1965 brachte Pyykkö zur Quantenchemie. 1967 promovierte er in Turku mit einer Dissertation über magnetische Kernresonanz von deuterierten Verbindungen. Quantenchemie und kernmagnetische Resonanzphänomene waren auch der Schwerpunkt seiner postdoktoralen Forschungen. Diese führte ihn zwischen 1967 und 1972 an Forschungszentren in Aarhus, Göteborg und Helsinki. Von 1974 an arbeitete er ein Jahrzehnt als Associate Professor für Quantenchemie an der Universität Åbo Akademi in Turku. 1984 folgte er dem Ruf der Universität Helsinki, wo er bis zu seiner Emeritierung im November 2009 als Professor für Chemie Forschung und Lehre betrieb.
P. Schwerdtfeger (Hrsg.): Relativistic Electronic Structure Theory (Festschrift zum 60. Geburtstag), Elsevier, Amsterdam 2002 (Part 1. Fundamentals, 2002, 926 S.) und 2004 (Part 2. Applications, 2004, 787 S.)
Festschrift zum 70. Geburtstag in Theoretical Chemistry Accounts 129 (3-5) (2011) 271–725