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Aus England zurückgekehrt, stellte er sich, wie es in seiner Familie Tradition war, dem 1848 auf den Thron gelangten Kaiser Franz Joseph I. von Österreich zur Verfügung und begleitete diesen auf dessen Reisen durch Ungarn und Siebenbürgen. Dafür wurde ihm 1862, wie einigen seiner Vorfahren, der höchste Orden der Habsburgermonarchie verliehen, der Orden vom Goldenen Vlies.
1866 folgte Nikolaus III. seinem verstorbenen Vater Paul III. Anton als Majoratsherr. Dieser hatte allerdings auf Grund der riesigen Verschuldung der Familie und der drohenden Zahlungsunfähigkeit 1865 einer von Franz Joseph I. vermittelten Zwangsverwaltung (Sequestration) zustimmen müssen, der den jeweiligen Majoratsherrn bis 1898, also über die Lebenszeit von Nikolaus III. hinaus, von der Vermögensverwaltung fernhielt.
Ein großer Teil der Esterházyschen Bildergalerie wurde 1874 an das Königreich Ungarn verkauft, um zumindest einen Teil jener Schulden abzutragen, die seine Vorgänger Nikolaus I. und Nikolaus II. angehäuft hatten. Die ehemals Esterházyschen Gemälde bilden heute noch einen wesentlichen Bestandteil der Sammlung der Ungarischen Nationalgalerie und können in deren Räumen besichtigt werden.