Am 18. Dezember 1972 erhielt er von PapstPaul VI. die Ernennung zum Erzbischof von Bangkok. Die Bischofsweihe spendete ihm am 3. Juni 1973 sein Vorgänger Joseph Khiamsun Nittayo; Mitkonsekratoren waren Lawrence Thiemchai Samanchit, Bischof von Chanthaburi, und Michel-Auguste-Marie Langer, Bischof von Nakhon Sawan. Kitbunchu ist nicht nur ein umfassend gebildeter Wissenschaftler und Sprachenkenner, sondern auch ein begeisternder Seelsorger. Unter seiner Leitung erfuhr das Glaubensleben in Thailand eine deutliche Belebung, was sich unter anderem in den steigenden Zahlen der Absolventen der diözesanen Priesterseminare widerspiegelt.
Er nahm am Konklave 2005, in dem Benedikt XVI. zum Papst gewählt wurde, teil. Am 14. Mai 2009 nahm Papst Benedikt XVI. Kitbunchus aus Altersgründen vorgebrachtes Rücktrittsgesuch vom Amt des Erzbischofs von Bangkok an.[1] Am Konklave 2013 nahm er wegen Überschreitung der Altersgrenze nicht mehr teil.
Biografische Notiz zu Kardinal Kitbunchu In: Presseamt des Heiligen Stuhls: Documentation – The College of Cardinals, abgerufen am 28. März 2023 (englisch)