Marie-Claire Alain war das jüngste Kind einer Musikerfamilie in Saint-Germain-en-Laye bei Paris. Ihr Vater war der Komponist und Organist Albert Alain, ihre Geschwister die Komponisten und Organisten Olivier (1918–1994) und Jehan Alain (1911–1940). Sie studierte am Conservatoire de Paris in der Orgelklasse von Marcel Dupré, wo sie mit vier ersten Preisen ausgezeichnet wurde, sowie Klavier bei Yves Nat, der ihr zu Orgel riet, da sie „Organistenhände“ habe. Ihre internationale Karriere begann mit dem Concours de Genève in Genf im Jahre 1950, als sie den zweiten Preis für Orgel gewann.
Alains Interpretationsstil fußte auf der gründlichen musikalischen, historischen und – besonders bei Bach – theologischen Analyse des jeweiligen Werkes. Ihre lange Erfahrung mit historischen Instrumenten – vor allem in Frankreich und Deutschland – erlaubte ihr die stilsichere Klangregie. Gleichzeitig wandte sie als eine der Ersten überhaupt konsequent die Ergebnisse der historischen Aufführungspraxis auf der Orgel an. Das betraf sowohl das Repertoire des Barocks als auch der Romantik und Moderne. Zeitlebens widmete sich Alain der Herausgabe und der Interpretation der Orgelwerke ihres älteren Bruders Jehan, der 1940 ein Opfer des Zweiten Weltkriegs wurde.
Wilibald Gurlitt, Carl Dahlhaus (Hrsg.): Riemann Musik-Lexikon. In drei Bänden und zwei Ergänzungsbänden. Alain, Marie-Claire. 12. völlig neubearbeitete Auflage. 1. Personenteil A–K. B. Schotts-Söhne, Mainz 1959, S.17 (Erstausgabe: 1882).
Wilibald Gurlitt, Carl Dahlhaus (Hrsg.): Riemann Musik-Lexikon. In drei Bänden und zwei Ergänzungsbänden. Alain, Marie-Claire. 12. völlig neubearbeitete Auflage. 4. Personenteil A–K. B. Schotts-Söhne, Mainz 1972, S.11 (Erstausgabe: 1882).
Alain Pâris (Hrsg.): Lexikon der Interpreten klassischer Musik im 20. Jahrhundert. Übersetzt und bearbeitet von Rudolf Kimmig, Bärenreiter, Kassel 1992, ISBN 3-7618-3291-5.
