Madeleine Rolland schloss 1901 ihre Ausbildung als Englischlehrerin ab und arbeitete zunächst in der Guilde (dem späteren Französisch-Britischen Institut).[2] Ab 1919 fungierte sie für ihren Bruder Romain Rolland als Sekretärin und Dolmetscherin. Im selben Jahr trat sie dem Vorstand der Internationalen Frauenliga für Frieden und Freiheit bei.[2]
Sie war eine leidenschaftliche Indienliebhaberin und vermittelte Romain Rolland den Kontakt zu Rabindranath Tagore und Gandhi. Sie führte auch eine rege Briefkorrespondenz mit Madeleine Slade.[2]