Comas y Solá widmete sich dem intensiven Studium der Planeten Mars und Saturn und bestimmte die Rotationsdauer des letzteren. Bereits 1908 leitete er aus Beobachtungen des Saturnmondes Titan mit dem Teleskop ab, dass dieser von einer Atmosphäre umgeben sein müsse.
Der Astronom verfasst in seiner Laufbahn eine Reihe populärer Bücher. Während seiner Arbeit entdeckte er ferner elf Asteroiden und den periodischen Komet32P/Comas Solá und war Mitentdecker des nichtperiodischen Kometen C/1925 F1 (Shajn-Comas Solá).