Der Vater von Jimi Mistry ist Inder, seine Mutter stammt aus Irland. Mistry studierte an der Birmingham School of Speech & Drama. Er debütierte mit einer Kleinrolle (als zweiter Seemann) im Filmdrama Hamlet (1996) von und mit Kenneth Branagh. Im Jahr 1999 trat er im TheaterstückEast is East sowie in der gleichnamigen Filmkomödie, die vier BAFTA-Nominierungen und zahlreiche andere Preise erhielt, auf. In den Jahren 1999 bis 2000 spielte er in der FernsehserieEastEnders die Rolle von Dr. Fred Fonseca.
Im Filmdrama My Kingdom (2001) trat Mistry an der Seite von Richard Harris auf. In der Komödie Der Super-Guru (2002) mit Heather Graham und Marisa Tomei übernahm er die Hauptrolle, in der Komödie The Truth About Love (2004) spielte er neben Jennifer Love Hewitt eine der größeren Rollen. In der Komödie Touch of Pink (2004) spielte er die Hauptrolle, in einer weiteren Rolle trat Kyle MacLachlan auf.
Mistry ist seit dem Jahr 2001 verheiratet und hat eine Tochter.
Filmografie (Auswahl)
1996: Hamlet
1998: Silent Witness (Fernsehserie, Folgen 3x03 und 3x04)