Buckey bewarb sich für die Astronautengruppe 13 (1990) und sechs Jahre später für die Gruppe 16 der NASA. Er kam zwar in die Endauswahlen, wurde jedoch nicht ausgewählt.
Am 6. Dezember 1991 wurde Buckey von der NASA als Nutzlastspezialist für die schließlich im Oktober 1993 durchgeführte Spacelab-Mission STS-58 nominiert. Buckey war allerdings nur Ersatzmann für Martin Fettman und kam deswegen noch nicht zum Einsatz.
Am 4. April 1996 wurde Buckey erneut als Nutzlastspezialist für eine Spacelab-Mission aufgestellt. Zwei Jahre später, im April 1998, nahm er an Bord der Raumfähre Columbia an der Mission STS-90 teil. Die 16-tägige Neurolab-Mission diente vor allem der Erforschung der Auswirkungen der Schwerelosigkeit auf Gehirn und Nervensystem. Buckey leitete dabei das von ihm mitentwickelte Experiment „Cardiovascular Adaption to Zero-Gravity“.
Politische Tätigkeit
Buckey ist Mitglied der Demokratischen Partei und beabsichtigte eine Kandidatur bei der Senatswahl 2008 im Staat New Hampshire. Zwischenzeitlich zog er sich jedoch aus dem Wahlkampf zurück; die demokratische Nominierung ging dann an Jeanne Shaheen, die dann auch den Amtsinhaber John E. Sununu bezwang.
Privates
Jay Buckey und seine Frau Sarah haben einen Sohn und zwei Töchter.
