Nach Beendigung seines Militärdienstes begann Carter 1959 seine journalistische Laufbahn für The Delta Democrat-Times, für die sein Vater ebenfalls tätig war, und war dort bis 1977 als Reporter, Redakteur und Herausgeber tätig. 1959 veröffentlichte er sein erstes Buch The South Strikes Back, das seither in mehreren Neuauflagen erschien. Darin beschreibt er die Gründung des White Citizens Council am im Mississippi-Delta am 11. Juli 1954 und seine Ausbreitung im Süden. Es beginnt mit einem kurzen historischen Überblick und zeichnet die Gründung des Rates, seine Behandlung von Afroamerikanern und seine Auswirkungen auf weiße Gemeinschaften nach und schließt mit einer Analyse der Zukunft des Rates in Mississippi. Durch wirtschaftlichen Boykott, sozialen Druck und politischen Einfluss konnte der Bürgerrat seine Gegner unterdrücken und die Gemeinden, in denen er tätig war, dominieren. Carter betrachtet Trends, die gegen den Rat arbeiten – die Bemühungen der Bundesregierung, das Stimmrecht für Afroamerikaner zu verbessern, das Wirtschaftswachstum innerhalb der afroamerikanischen Gemeinschaften und insbesondere die Tatsache, dass der Citizens’ Council auf der Verteidigung des Status quo der Rassentrennung gegründet wurde und sich seiner Erhaltung verschrieben hat.[3]
Danach war er seit 1981 als Kolumnist der Tageszeitung The Wall Street Journal und verfasste dort sogenannte „opposite the editorial page“-Artikel, die sich nicht mit der Meinung der Redaktion deckten. Am 6. April 1984 hielt er die Landon-Vorlesung über öffentliche Angelegenheiten an der Kansas State University.[5] 1988 veröffentlichte er The Reagan years, eine Sammlung von Essays, die zwischen 1981 und 1987 geschrieben wurden, die sich mit den Ziele und Folgen der Reagan-Ära, von der zentralamerikanischen Intervention bis zur Kürzung sozialer Dienste befassten, und das Versäumnis der Demokratischen Partei untersuchten, größere politische Änderungen anzubieten.[6] Daneben war er als Dozent an der Tulane University und übernahm 1994 die Knight-Professur für Public-Affairs-Journalismus an der University of Maryland, College Park (UMCP), ehe er 1998 Präsident der John S. and James L. Knight Foundation wurde, eine im Dezember 1950 aus dem „Knight Memorial Education Fund“ gegründete Non-Profit-Organisation, die sich mit dem Ziel der Demokratiestärkung für Qualitätsjournalismus, Medieninnovation, Gesellschaftliche Verantwortung und Kunst engagiert. Er hatte eine Professur für Professor für Führung und Staatstätigkeit an der University of North Carolina at Chapel Hill inne. Er engagierte sich im Senatswahlkampfkomitee der Demokraten, für die Präsidentskandidaturen von Barack Obama sowie EMILY’s List, ein Political Action Committee, das Kandidatinnen der Demokratischen Partei unterstützt, die sich für das Recht auf Schwangerschaftsabbruch einsetzen. Des Weiteren engagierte er sich als Vorstandsmitglied (Board of Directors) von Regional Technology Strategies, Inc., als Aufsichtsratsmitglied der 2001 gegründeten Partnership for Public Service (PPS), eine gemeinnützige, überparteiliche Organisation mit Sitz in Washington, D.C., deren Ziel es ist, eine neue Generation von Beamten zu inspirieren und die Arbeitsweise der Regierung zu verändern, sowie als Trustee des Robert F. Kennedy Center for Justice and Human Rights, eine nach dem Attentat auf Robert F. Kennedy 1968 von dessen Witwe Ethel Kennedy gegründete gemeinnützige Menschenrechtsorganisation. Daneben war er Seniorberater des Council for a Community of Democracies (CCD), eine 2001 gegründete Organisation zur Förderung des weltweiten Interesses an und die Unterstützung für die Gemeinschaft der Demokratien sowie der Beziehungen zwischen Demokratien und demokratische Übergänge im Allgemeinen. Außerdem trat er für die Campaign for America's Future (CAF) ein, eine 1996 gegründete gemeinnützige progressive politische Interessenvertretung.
2015 veröffentlichte Carter zusammen mit Ronald Goldfarb, David Cole, Thomas S. Blanton, Jon Mills, Barry Siegel und Edward Wasserman After Snowden. Privacy, Secrecy, and Security in the Information Age. In sieben bis dahin unveröffentlichten Essays tauchen die Autoren in das Leben des Leben des WhistleblowersEdward Snowden ein und untersuchen die Auswirkungen der globalen Überwachungs- und Spionageaffäre aus mehreren Blickwinkeln.[7]
Carter war dreimal verheiratet. Aus seiner 1957 geschlossenen und 1978 geschiedenen Ehe mit Margaret Ainsworth Wolfe gingen vier Kinder hervor, darunter die SchauspielerinFinn Carter. 1978 heiratete er in zweiter Ehe die Bürger- und Menschenrechtsaktivistin Patricia M. Derian (1929–2016), die in der Regierung Carter zwischen 1977 und 1981 als Assistant Secretariy of State for Human Rights and Humanitarian Affairs Leiterin der Unterabteilung für Menschenrechte und humanitäre Angelegenheiten im Außenministerium war. 2019 heiratete er schließlich in dritter Ehe Patricia Ann O’Brien.
After Snowden. Privacy, Secrecy, and Security in the Information Age, Mitautoren Ronald Goldfarb, David Cole, Thomas S. Blanton, Jon Mills, Barry Siegel und Edward Wasserman, 2015, ISBN 978-1-4668-7605-7