Mit 17 Jahren verließ sie das Internat in Wolfenbüttel und besuchte mit einem Stipendium die Schauspielschule Leipzig. Nach kleineren Rollen am dortigen Theater siedelte sie nach Berlin über und erhielt ein Engagement beim Theater am Zoo, später am Renaissance-Theater.
Hertha von Walther bekam bereits ab 1920 kleine Filmrollen. Im Jahr 1924 war sie eine junge Bergsteigerin in Der Berg des Schicksals. In dem Klassiker Die freudlose Gasse verkörperte sie eines der Opfer des von Werner Krauß gespielten Metzgers, das ihn später tötet. Auf den Rollentyp einer eher zwielichtigen Frau festgelegt, spielte sie in Fritz Langs Film Spione eine opiumsüchtige Dame, in M war sie eine Prostituierte.
Im Jahr 1935 heiratete sie den Regisseur Paul May, auf dessen Wunsch hin sie nicht mehr auftrat. Nach der Scheidung 1936 kehrte sie wieder zum Film zurück, erhielt aber nur noch unbedeutende Rollen. Während des Zweiten Weltkriegs nahm sie an Tourneen zur Truppenbetreuung in Frankreich, den Niederlanden und Russland teil. Versuchen der Gestapo, sie als Agentin einzusetzen, entzog sie sich im Juni 1943 durch die Flucht aus Deutschland.
Sie gelangte nach Portugal und 1948 nach Brasilien. Dort lebte sie mit ihrem zweiten Ehemann, dem russischen Geologen Alexander Scherbina, in einer abgelegenen Minenregion. An den Deutschen Kammerspielen in Rio de Janeiro spielte sie auch wieder Theater. 1960 kehrte Hertha von Walther allein nach Deutschland zurück. Sie ging auf Tournee und gastierte an verschiedenen Bühnen. Auch in einigen Filmen erhielt sie noch einmal kleine Rollen, darunter in der ersten Folge des Schulmädchen-Reports.
Kay Weniger: Das große Personenlexikon des Films. Die Schauspieler, Regisseure, Kameraleute, Produzenten, Komponisten, Drehbuchautoren, Filmarchitekten, Ausstatter, Kostümbildner, Cutter, Tontechniker, Maskenbildner und Special Effects Designer des 20. Jahrhunderts. Band 8: T – Z. David Tomlinson – Theo Zwierski. Schwarzkopf & Schwarzkopf, Berlin 2001, ISBN 3-89602-340-3, S. 251 f.