Gregorio Martínez Sacristán empfing nach seiner philosophisch-theologischen Ausbildung am Priesterseminar von Madrid am 20. Mai 1971 das Sakrament der Priesterweihe. Zwischen 1974 und 1976 studierte er Theologie mit Spezialisierung auf Katechetik am Institut Catholique de Paris. Danach war er in der Seelsorge in verschiedenen Madrider Gemeinden tätig. Er war Direktor des Instituto de Teología a distancia in Madrid, Diözesandelegierter der Katechese und Professor für Katechetik.
Er war langjähriger Präsident der Real Cofradía de Caballeros Cubicularios de Zamora; 2016 errichtete er die kanonische Bruderschaft der Cofradía de la Virgen de la Saleta.