Das GTC wurde als Teil des Roque-de-los-Muchachos-Observatoriums errichtet. Die mechanische Struktur des Teleskops wurde Anfang 2005 fertiggestellt. In der Nacht vom 13. auf den 14. Juli 2007 wurde im Rahmen einer Eröffnungsfeier der Testbetrieb aufgenommen, allerdings erst mit 12 Spiegelsegmenten. Komplettiert wurde der Spiegel mit dem Einsetzen des letzten Elements am 12. August 2008.[1]
Die feierliche Inbetriebnahme durch den spanischen König Juan Carlos und Königin Sophia erfolgte am 24. Juli 2009.[2]
Erste Instrumente am GTC waren OSIRIS (Kamera und Spektrometer für Licht und nahes Infrarot zwischen 365 und 1050 nm Wellenlänge) und CanariCam (Kamera und Spektrometer für das mittlere Infrarot zwischen 8 und 25 μm Wellenlänge).[3]