Carroll wuchs mit sechs Geschwistern als Kind von Geraldine und Gerry Carroll in Andersonstown, einem Stadtteil im Westen Belfasts, auf.[1] Der erste Wahlerfolg seiner politischen Karriere, in welcher er zuvor primär in aktivistische Politikstrategien involviert war,[1] gelang ihm, als er 2014 in das Stadtparlament Belfasts gewählt wurde, wo er in den Jahren 2014 bis 2016 die Region Black Mountain vertrat.[2]
Carroll konnte bei der Wahl zur Nordirland-Versammlung 2016 im Wahlbezirk West-Belfast 8.299 Erstpräferenzen auf sich vereinigen und diesen Bezirk somit gewinnen. Bei der 2017 abgehaltenen Neuwahl konnte er sein Mandat verteidigen.[3]