Anlässlich der Revolutionskriege wurde er 1793 zum General befördert und zum Befehlshaber der britisch-hannoverschen Armee in den Niederlanden ernannt. Nach der Einnahme von Valenciennes unternahm er die Belagerung von Dünkirchen, erlitt hier zwischen dem 6. und 8. September eine Niederlage und zog sich 1794 nach Niedersachsen zurück, wo sich die Reste des Heeres nach Großbritannien einschifften. Ungeachtet dieser Misserfolge, durch welche seine militärische Unfähigkeit als hinlänglich bewiesen erschien, beförderte ihn der König 1795 zum Field Marshal[2] und ernannte ihn zum Oberbefehlshaber des britischen Heeres. 1799 mit der Leitung der britisch-russischen Expedition nach Holland betraut, wurde Frederick Augustus von Brune bei Bergen op Zoom am 19. September und bei Castricum am 6. Oktober geschlagen. Am 18. Oktober ergab er sich in der Kapitulation von Alkmar, in deren Folge sich die Verbündeten einschifften.
Am 29. Oktober 1802 legte er die Herrschaft als Bischof über das Hochstift Osnabrück nieder, welches bereits am 3. Juni 1802 von den Franzosen dem Kurfürstentum Braunschweig-Lüneburg und damit seinem Vater als erbliches Fürstentum zugesprochen worden war; der Reichsdeputationshauptschluss vom 25. Februar 1803 bestätigte dies.
1809 verwickelte ihn ein Zwist mit seiner MätresseMary Anne Clarke, die einen förmlichen Handel mit Offizierstellen trieb und einem Mitglied des House of Commons, Colonel Gwyllym Lloyd Wardle, Mitteilungen über die Heeresverwaltung machte, in einen Skandalprozess. Die eingeleitete Untersuchung endete zwar mit Fredericks Freispruch, doch war die öffentliche Meinung so entschieden gegen ihn, dass er am 20. März 1809 seinen Oberbefehl niederlegte.
Gleichwohl wurde er von seinem Bruder, dem Prinz-Regenten, schon im Mai 1811 wieder in die Stelle eines Feldmarschalls und Oberbefehlshabers des Heers eingesetzt. An den parlamentarischen Verhandlungen des Oberhauses nahm er nur als Gegner der Katholikenemanzipation Anteil. KaiserFranz I. verlieh ihm im Juni 1814 für seine Verdienste im Kampf gegen Napoleon das Großkreuz des Maria-Theresien-Ordens und ernannte ihn zum österreichischen Feldmarschall.[3]
Anlässlich der Reform des Order of the Bath wurde er am 2. Januar 1815 zum Knight Grand Cross dieses Ordens erhoben. Am 12. August 1815 wurde er zudem zum Großkreuzritter des Guelphen-Ordens ernannt.