2010 wurde Kilian als parteiunabhängiger Kandidat zum Bürgermeister von Geisenheim gewählt, nachdem sein Amtsvorgänger Manfred Federhen nicht mehr zur Wiederwahl antrat.[2] Die Wiederwahl 2016 gewann er ohne Gegenkandidaten.[3]
Nachdem Burkhard Albers nicht mehr für eine Wiederwahl als Landrat des Rheingau-Taunus-Kreises kandidierte, trat Frank Kilian als unabhängiger Kandidat bei der Landratswahl am 5. Februar 2017 an,[4] die er mit absoluter Mehrheit vor dem Kandidaten der CDU gewann.[5] Am 5. Juli 2017 trat er von der Position als Bürgermeister ab und begann seine Amtszeit als Landrat.[6]