Wallerant besuchte das Gymnasium in Marseille und die École normale supérieure von Paris (ENS). Danach unterrichtete er am Gymnasium Thiers in Marseille, wo er seine Dissertation über die Geologie des Massif des Maures anfertigte. Er war kurz Professor für Geologie und Mineralogie in Rennes, dann Maître de conférences (Dozent) an der ENS und von 1903 bis 1933 Professor für Mineralogie an der Sorbonne.
Er befasste sich mit mathematischer Kristallographie, Zwillingsbildung und Polymorphismus, Epitaxie, Flüssigkristallen und optischer Kristallographie insbesondere mit dem Polarisationsmikroskop.