Von 1881 bis 1897 lebte Myrbach in Paris als Buchillustrator, wobei er unter anderem die Werke Alphonse Daudets und Victor Hugos illustrierte. Ab 1897 lehrte er als Professor für Illustration an der Wiener Kunstgewerbeschule. Von 1899 bis 1905 wirkte er als deren Direktor. Obwohl selbst eher dem Realismus und den militärischen Sujets zugeneigt, öffnete Myrbach das „Institut der Wiener Moderne“ und gewann als Lehrer Josef Hoffmann, Alfred Roller, Kolo Moser, Rudolf von Larisch, Carl Otto Czeschka und Franz Cizek. 1903 war Myrbach Präsident der Wiener Secession, 1905 trat er mit der Klimt-Gruppe aus und ließ sich wegen Unstimmigkeiten pensionieren. Danach lebte er bis 1914 erneut in Paris, während des Ersten Weltkriegs in Spanien. 1936 kehrte er nach Österreich zurück.
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