1863 wurde Gigout zum Organisten der Pariser Pfarrkirche Saint-Augustin ernannt, eine Stelle, die er bis zu seinem Tod über 62 Jahre hinweg innehaben sollte. 1868 erhielt die Kirche eine große Orgel von Albert Peschard, die ihn zu Kompositionen anregte und auf der er zahlreiche Konzerte gab. Dabei machte er sich schnell einen Namen als Improvisator und Virtuose auf seinem Instrument.
Gigout gründete 1885 eine Schule für Improvisation, die er bis 1911 leitete, um dann in die Nachfolge Alexandre Guilmants am Pariser Konservatorium zu wechseln. Gigout komponierte hauptsächlich für Orgel. Sein bekanntestes Werk ist die Toccata in h-Moll.
Für Orgel oder Harmonium komponierte er 1920 sein „Album Grégorien“ (230 Pièces pour orgue ou harmonium dans les huit modes du plain-chant) Außerdem komponierte er eine sakrale Vokalwerke, sowie eine Méditation für Violine und Orchester.
Gigout wurde gemeinsam mit seiner Ehefrau Caroline-Mathilde, Tochter des Komponisten Louis Niedermeyer und deren Neffen Léon Boëllmann auf dem Cimetière de Montmartre beigesetzt.
Werke (Auswahl)
Für Orgel
Six Pièces (1872, 1876, 1885)
Trois Morceaux (1888)
Cent Pièces brèves dans la tonalité du plain-chant (1888)