Chihiro Onitsuka begeisterte sich schon früh für das Schreiben von Gedichten. Beeinflusst von Alanis Morissette und Jewel Kilchers Musik, fasste sie in der High School den Entschluss, sowohl Sängerin als auch Songwriterin zu werden. Mit etwa 70 Originalkompositionen in der Tasche, zog sie nach Abschluss der Oberschule im Frühling 1999 nach Tokio, um ihre Karriere zu beginnen.
Im Februar 2000 wurde Onitsukas Debüt-Single Shine veröffentlicht. Die folgende Single Gekkō wurde als Theme Song einer TV-Drama-Serie gewählt und machte auf sie aufmerksam. Gekkō blieb ein Langzeit-Bestseller, und andere Veröffentlichungen folgten: im November 2000 die Schnelltempo Single Cage, gefolgt von der vierten Single Memai/Edge im Februar und dem Debüt-Album Insomnia im März 2001, das in der ersten Woche bereits an die Spitze der Original Confidence Album Charts kam. Nach der Veröffentlichung der ersten DVD/Videos Me And My Devil, einer Sammlung ihrer Video Clips, ging Onitsuka auf ihre erste Tour Chihiro Onitsuka Live Tour 2001.
Infection/Little Beat Rifle, die erste Single seit ihrem Debüt-Album, wurde im September veröffentlicht. Die Veröffentlichung der ersten Live DVD/Videos Cradle On My Noise folgte im November 2001. Onitsukas Texte und Musik wurden von der Öffentlichkeit honoriert, als sie beim Japan Record Award (Dezember 2001) den The Best Lyrics Award für Memai und den Rock Album Of The Year Award für das Album Insomnia beim The Japan Gold Disc Award (März 2002) erhielt.
2001 kam Onitsukas Musik auch nach Übersee. Innocence von ihrem ersten Album wurde als Hintergrundmusik der TV-Kampagne für Applied Materials aus Silicon Valley benutzt. Auch ihr Song Rasen wurde im Luc Besson Film Wasabi, mit Jean Reno und Hirosue Ryoko in den Hauptrollen, verwendet.
2002 veröffentlichte Onitsuka ihre sechste Single Ryuuseigun im Februar, gefolgt vom zweiten Album This Armor am 6. März und einer zweiten Live Tour Chihiro Onitsuka Live Vibe 2002.
Anfang September 2003 nahm die Künstlerin ihre Oktober Single Ii Hi Tabidachi, Nishi e, auf, welche das Cover eines Songs aus dem Jahre 1978 ist, welcher als Theme für die japanische Eisenbahn Kampagne Discover the West benutzt wurde. Sie nahm diesen Song auf, bevor sie wegen einer Halsoperation eine Pause einlegen musste.
Anfang 2004 veröffentlichte Toshiba EMI (jetzt EMI Music Japan) eine Single Box gegen den Willen Onitsukas. Das ärgerte sie derart, dass sie Toshiba verließ und einen Vertrag als Künstler bei Universal Music unterschrieb, wo sie viel mehr Freiheit bei ihrer Arbeit bekam. Sie veröffentlichte die Single Sodatsu Zassō (育つ雑草), welche einen großen Wechsel von ihrem Folk-Pop Stil zum Rock bedeutete. Vor ihrer Veröffentlichung hielt sie ein Konzert, in welchem sie diesen Song und ein Nirvana-Cover aufführte. Da sie damals keine Pause angekündigt hatte, wunderten sich ihre Fans wegen ausbleibender neuer Veröffentlichungen. Später erklärte sie, aufgrund des enormen Zeitdrucks einfach müde gewesen zu sein.
Onitsuka begann ihr volles Comeback in die Musikindustrie 2007 mit einer Live Performance am 17. März bei AP BANG! Toky Kankyo Kaigi, Studio Coast, Tokyo und kündigte ihre Pläne an, ein Comeback-Album zu veröffentlichen und eine Konzerttour zu unternehmen. Ihre erste Single hieß Everyhome, welche am 30. Mai veröffentlicht wurde. Sie erreichte Platz 9 der Oricon Weekly Charts.
Obwohl Onitsuka nun bei einem anderen Label ist, veröffentlicht Toshia EMI noch immer ihre Musik, für die sie Rechte besitzen, in Form von DVDs und Single-Sammlungen.
Chihiro Onitsukas letzte Single bokura barairo no hibi erreichte Platz 13 der Oricon Top 100 Charts.
