Das County liegt im Nordwesten von Arkansas, grenzt im Norden an Missouri und hat eine Fläche von 1655 Quadratkilometern, wovon 22 Quadratkilometer Wasserfläche sind. An das Carroll County grenzen folgende Nachbarcountys:
Die ersten weißen Siedler in dieser Gegend waren William und Charles Sneed. Das erste Postbüro wurde 1855 eingerichtet, 1856 geschlossen und 1867 wieder eröffnet. Das erste Gerichtsgebäude wurde 1880 erbaut und die erste Zeitung, der Carroll County Bowlder wurde herausgegeben. Wenige Jahre darauf wurden die Carrollton High School, Fairview Academy und die Clarke’s Academy gegründet.
Die Grenzen des Countys veränderten sich in der Vergangenheit mehrfach. So wurden 1836 und 1838 Teile zur Bildung des Madison- und des Searcy Countys abgegeben. Ein weiterer Teil wurde 1842 dem Newton County zugeschlagen. Die Bildung des Boone Countys 1869 verkleinerte das Carroll County so sehr, dass es unter die geforderte Grenze an Quadratmeilen kam, wodurch ihm wiederum ein Teil des Madison Countys zuerkannt wurde.
Nach der Volkszählung im Jahr 2010 lebten im Carroll County 27.446 Menschen in 11.437 Haushalten. Die Bevölkerungsdichte betrug 16,8 Einwohner pro Quadratkilometer. In den 11.437 Haushalten lebten statistisch je 2,28 Personen.
Ethnisch betrachtet setzte sich die Bevölkerung zusammen aus 95,4 Prozent Weißen, 0,7 Prozent Afroamerikanern, 1,1 Prozent amerikanischen Ureinwohnern, 0,7 Prozent Asiaten sowie aus anderen ethnischen Gruppen; 1,8 Prozent stammten von zwei oder mehr Ethnien ab. Unabhängig von der ethnischen Zugehörigkeit waren 13,3 Prozent der Bevölkerung spanischer oder lateinamerikanischer Abstammung.
22,3 Prozent der Bevölkerung waren unter 18 Jahre alt, 58,2 Prozent waren zwischen 18 und 64 und 19,5 Prozent waren 65 Jahre oder älter. 50,7 Prozent der Bevölkerung war weiblich.
Das jährliche Durchschnittseinkommen eines Haushalts lag bei 34.235 USD. Das Pro-Kopf-Einkommen betrug 19.743 USD. 17,2 Prozent der Einwohner lebten unterhalb der Armutsgrenze.[2]