1907 wurde António Mendes Bello Patriarch von Lissabon. Papst Pius X. ernannte ihn 1911 in pectore zum Kardinal. Die Proklamation erfolgte 1914 und die Aufnahme als Kardinalpriester mit der TitelkircheSanti Marcellino e Pietro in das Kardinalskollegium fand am 25. Mai 1914 statt. Von 1911 bis 1913 musste António Mendes Bello sein Bistum verlassen, da es Auseinandersetzungen zwischen der Kirche und dem Staat Portugal gab. 1922 wurde Kardinal Bello Mitglied der Portugiesischen Akademie der Wissenschaften.
António Mendes Bello starb am 5. August 1929 in Lissabon und wurde in der Kirche São Vicente de Fora beigesetzt.