Alvy Moore wurde als Sohn von Roy O. Moore und Elsie L. Baker geboren. Als Alvy noch ein Kind war, erkrankte er an den Pocken. Später zog die Familie nach Terre Haute, wo sein Vater ein Lebensmittelgeschäft leitete. Er besuchte die Wiley High School, an der er im Schuljahr 1940–41 Präsident der Abschlussklasse war. Nach der High School wechselte er an das Indiana State Teachers College – heute Teil der Indiana State University – und begann Schauspiel zu studieren.[1]
Am Pasadena Playhouse lernte er seine zukünftige Ehefrau Carolyn Rose (1929–2009) kennen, mit der er 47 Jahre verheiratet war; sie teilten sich einen Briefkasten, da sie denselben Nachnamen hatten, der nur unterschiedlich geschrieben wurde: Mohr und Moore. Das Paar war vom 14. Mai 1950 an – bis zu seinem Tod – verheiratet und hatte drei Kinder: Alyson, Barry und Janet (1956–2000). Seine Tochter Alyson Dee wurde als Geräuschemacherin mehrfach für den Emmy nominiert und gewann diesen zweimal, seine Tochter Janet war nationale Marketing-Koordinatorin für Warner/Elektra/Atlantic Corp.[1][4][5]
Neben seiner Karriere auf der Bühne und vor der Kamera war er in den 1950er Jahren Teilhaber einer Eisengießerei, die sich auf Tische mit Fliesenbelag spezialisiert hatte; später kämpfte er mit den Folgen von Poliomyelitis (dt. Kinderlähmung).[1][6] In seinen späten Jahren beschäftigte er sich mit der Produktion von Lehrfilmen für den Los Angeles School District, einer Dokumentation über die Baseball-Little-League und nahm an Wohltätigkeits-Golfturnieren teil.[7]
Moore begann seine Karriere beim Theater und spielte in zahlreichen lokalen und regionalen Theaterproduktionen, beispielsweise in Inherit the Wind am Pasadena Playhouse. 1948 spielte er Fähnrich Pulver – als Ersatz für David Wayne – im Bühnenstück Mister Roberts (dt. Keine Zeit für Heldentum) am Broadway in New York City und war ab 1949, an der der Seite von Henry Fonda, mit dem Stück auf Tournee in den Vereinigten Staaten.[1][6][9][10]
Zu Beginn seiner Karriere vor der Kamera fand Moore in Hollywood nur schwer Rollen. „Mehrere Male war ich kurz davor, die Schauspielerei ganz aufzugeben und mich der Produktion zu widmen“, sagte er 1954 in einem Interview mit der Los Angeles Times.[6]
Ab 1952 war er zunächst in kleineren Statisten- und Nebenrollen im Film und Fernsehen zu sehen, beispielsweise in Okinawa; in der Anfangszeit oft ohne Nennung seines Namens. Seinen Durchbruch hatte er schließlich mit einer Hauptrolle in der Fernsehserie Green Acres an der Seite von Eddie Albert und Eva Gabor, in der er von 1965 bis 1971 den inkompetenten Bezirksagenten Hank Kimball spielte. Eine wiederkehrende Rolle hatte er auch in Pete and Gladys als Howie und war darüber hinaus in über 30 Fernsehserien in Gastrollen zu sehen.[1][2][6][7]
Als Charakterdarsteller war Moore oft auf bestimmte Rollen festgelegt, konnte seine anderen Talente aber in Filmen wie The Wild One, in dem er einen Landstreicher mit Motorrad spielte, oder Susan Slept Here, in dem er den Freund von Debbie Reynolds spielte, unter Beweis stellen. Sein komödiantisches Talent zeigte er unter anderem als Gaststar in der Dick Van Dyke Show, wo er in der Rolle des „falschen“ IRS-Agenten Handlebuck der US-Steuerbehörde brillierte: Die Folge The Impractical Joke wurde mit einem Emmy ausgezeichnet. Seine Rolle als Hank Kimball wiederholte er 1990 in dem FernsehfilmZoff in Hooterville.[1][2][6][11]
Moore wirkte während seiner Karriere auch in zahlreichen Werbespots mit, präsentierte das Format „What I Want to Be?“ des US-amerikanischen Mickey Mouse Club und war als Sprecher tätig, beispielsweise als Grandpa Little in The Littles und dem Kinofilm Here Come the Littles. Eine letzte Rolle vor der Kamera hatte Moore 1995 in einer Folge der Fernsehserie Live Shot.[1][6][11]
Anfang der 1970er Jahre gründete er mit L.Q. Jones eine Produktionsfirma, die unter anderem die Filme Stadt des Grauens (engl. The Brotherhood of Satan), The Witchmaker, The Devil’s Bedroom und Der Junge und sein Hund mit Don Johnson in der Hauptrolle produzierte; Moore war in einer Nebenrolle zu sehen. 1979 führte er bei dem Musical-Film A Christmas Carol Regie und assistierte 1981 bei dem Film Early Warning.[1][6]