Vallette war der Autor von zwei Romanen und wurde vor allem als Gründer und Herausgeber der Zeitschrift Mercure de France bekannt, die er zusammen mit seiner Ehefrau, der Schriftstellerin Rachilde, von 1890 bis 1935 leitete. In dieser Zeitschrift veröffentlichten sie zwei der von Marcel Proust übersetzten Werke von John Ruskin, The Bible of Amiens und Sesam und Lilien.