Als Lisa Kelly wegen ihrer Schwangerschaft die Celtic Woman verließ, wurde Sharpe für das Jahr 2008 Mitglied. Sie sagte: „It's a different style than I'm used to. But I've enjoyed learning the technique. My background is musical theatre, so this is something very different for me...But my philosophy is, you're always growing as a performer. There's always so much to learn.“ (Deutsch etwa: „Es ist ein anderer Stil als der, den ich gewohnt bin. Aber ich mag es, die Technik zu lernen. Mein beruflicher Hintergrund ist eigentlich das Musical, also ist das etwas anderes für mich ... Aber meine Philosophie ist, als Künstler wächst man immer. Da gibt es immer so viel zu lernen.“)[4] Als sie Mitglied der Gruppe wurde, sagte sie, dass sie mit der Musik der Gruppe nicht vertraut sei; „I'd never seen any of their shows...David (Downes, Komponist und musikalischer Direktor der Celtic Woman) gave me a CD and some DVDs, and that was the first time I'd seen any of it.“ (Deutsch: „Ich hatte noch nie eine von ihren Shows gesehen ... David gab mir eine CD und einige DVDs und das war das erste Mal, dass ich etwas von ihnen gesehen habe.“)[4][5]
Im Jahr 2009 wurde Sharpe Vollmitglied, da sie den Platz von Órla Fallon einnahm, als diese die Gruppe verließ. Sie tourte mit der Gruppe 2009 auf der Isle of Hope-Tour und wirkte auf der CD und DVD Songs from the Heart mit, welche im Januar 2010 veröffentlicht wurde.[6] Von Februar bis Mai 2010 tourte die Gruppe im Rahmen ihrer Songs from the Heart Tour durch Nordamerika.[7] Im Mai 2010 kündigte sie an, Celtic Woman zu verlassen, um ganztägig mit ihrer Familie zusammen zu sein.[8]
