PapstJohannes Paul II. ernannte ihn am 7. Dezember 1989 zum Bischof von Dubrovnik. Sein Amtsantritt als Bischof von Dubrovnik erfolgte am 14. Januar 1990.
Am 15. März 2010 ernannte ihn Papst Benedikt XVI. zum Erzbischof von Zadar.[1]
Bischof Želimir Puljić war in der Kroatischen Bischofskonferenz Präsident des Rates für Kultur und des kirchlichen Kulturguts in Kroatien. Dazu ist Bischof Želimir Puljić bei der Kroatischen- und Bosnisch-Herzegowinischen Bischofskonferenz Präsident im Rat für die kroatische Auslandspastoral. Von 2017 bis 2022 war er Präsident der Kroatischen Bischofskonferenz, seither ist er stellvertretender Präsident.[2]
2015 schlug der kroatische Erzbischof Želimir Puljić ein Referendum für die Legalisierung des faschistischen Grußes (Za dom spremni) der Ustascha innerhalb des Militärs vor.[3]