Molly Smitten-Downes er født den 2. april 1987 i Leicestershire, England.[1] Hun begyndte sin musikalske karriere som 15-årig, og hun studerede på Leicester College Access to Music samt på Academy of Contemporary Music i Guildford.[1][4]
Hun udsendte den 18. december 2011 solo-ep'en Fly Away With Me.[5] I 2012 deltog hun i musikkonkurrencen Live and Unsigned, hvor hun vandt i kategorien Urban/Pop.[6] Året efter vandt hun prisen 'bedste sang' for sit nummer "Lost Generation" ved The Best of British Unsigned Music Awards.[6] Hun har desuden fået en del spilletid for sangen "Strange Alien" efter at have deltaget i tv-programmet BBC Introducing.[6]
Den 3. marts 2014 meddelte BBC, at Molly Smitten-Downes var blevet udvalgt til at repræsentere Storbritannien ved Eurovision Song Contest 2014 i København med sin selvkomponerede sang "Children of the Universe".[3] Ved finalen den 10. maj endte den på en 17. plads med 40 point.[7]