For nylig har hun haft mere alvorlige roller, bedst kendt i rollen som CTU analytikeren Chloe O'Brian i 24 Timer, som hun begyndte på i 2003 ved starten af seriens tredje sæson.
Hendes person blev et hit for seere og anmeldere og var en af de få personer som vendte tilbage i seriens fjerde sæson. Efter at have været gæstestjerne i en sæson, spillede Rajskub nu en central rolle i seriens fjerde og femte sæsoner.
Hun er også en dygtig guitarist, og var en del af den komiske duo Girls Guitar Club (med Karen Kilgariff). Hun spillede også guitar og sang i et par minutter af en episode af Gilmore Girls fra 2006.
