Efter at have vundet en sangkonkurrence i sin ungdom læste Jenkins på Royal Academy of Music, arbejdede som model og underviste i sang. Hun fik sit gennebrud i 2003, hvor hun sang i Westminster Cathedral til ære for Pave Johannes Paul 2.'s sølvjubilæum. Siden 2004 har hun udgivet en række albums der har opnået placeringer på både britiske og udenlandske hitlister. I 2005 og 2006 modtog hendes albums Classic Brit Awards for Album of the Year. Hun har afholdt mange koncerter og optrådt for Storbritanniens militær i både Irak og Afghanistan. Hun har også optrådt ved sportsbegivenheder, i tv og i forbindelse med velgørenhedsarrangementer..