Didi er dog bedst kendt for sine præstationer for Brasiliens landshold. Han spillede mellem 1952 og 1962 68 landskampe for brasilianerne, hvori han scorede 20 mål.[2] Han blev verdensmester med holdet ved både VM i 1958 i Sverige og VM i 1962 i Chile.[3] Han spillede alle brasilianernes kampe ved begge turneringer, og blev desuden kåret til turneringens bedste spiller ved 1958-slutrunden.[4] Han deltog også ved VM i 1954 i Schweiz.
Efter at have indstillet sin aktive karriere fungerede Didi desuden som træner. Han stod blandt andet i spidsen for sine gamle klubber som aktiv, Fluminense og Botafogo, men var også ansvarshavende i udenlandske klubber som tyrkiskeFenerbahçe og argentinskeRiver Plate.