I 1879 ændrede han i sit forfatterskab skriftsprog fra castillansk til catalansk.[2] Under psevdonymet Jordi d'es Racó udgav han indsamlede stykker fra folkelitteraturen.
Alcover rejste omkring for at indsamle sprogprøver på det han mente var varianter af catalansk.[2] Han var forkæmper for det catalanske sprogs enhed og udgav ordbogenDiccionari Alcover-Moll, også kendt som Diccionari català-valencià-balear. Fra 1902 til 1936 drev han ordbogsprojektet Bolletí del Diccionari de la Llengua Catalana, et arbejde som blev videreført af Francesc de Borja Moll. I 1906 sammenkaldte han til den første catalanske sprogkongres, afholdt i Barcelona.[2]