El gener de 2007 va aparèixer a Waterloo Road, de la BBC, interpretant l'estudiant de batxillerat Brett Aspinall. Malgrat tenir 24 anys, Payne interpretà un personatge de 17 anys. Va continuar a la sèrie fins a la fi de la següent temporada el març de 2008. Es va saber que no participaria en la nova temporada, que començà el gener de 2009.
El 2009, Payne va interpretar George Best a Best: His Mother's Son, una pel·lícula de la BBC 2 sobre el famós futbolista.[1] El mateix any aparegué a Marple: They Do It With Mirrors i Wuthering Heights per ITV.
Payne va formar part del repartiment de la sisena temporada de The Walking Dead, com a Paul "Jesus" Rovia,[4][5] i va ser promogut a actor regular la setena temporada.[6]
Vida personal
Payne ha festejat amb la cantant Jennifer Åkerman des de finals de 2013. En un episodi de Talking Dead va dir que estaven compromesos.