Després de graduar-de la universitat va treballar al Harvard College Observatory. També va ensenyar en escoles privades a Boston, Cambridge i Dedham. El 1912, se li va atorgar la beca astronòmica de l'Observatori Maria Mitchell de Nantucket, un petit observatori construït en memòria de la primera dona astrònoma dels Estats Units. El 1916, va ser nomenada directora de l'observatori, i finalment es va retirar el 1957. El seu camp particular era la fotometria, que mesura la variació de la llum de les estrelles i els asteroides, especialment el del petit planeta Eros. Com a membre de l'American Astronomical Society i de la Royal Astronomical Society, Harwood va mantenir correspondència amb altres astrònoms i va viatjar àmpliament per Europa i els Estats Units.
Era una devota membre devota de la Comunitat Unitària, i treballava de forma voluntària per a l'Hospital Nantucket Cottage, el Comitè Escolar de Nantucket i la Creu Roja de Nantucket. Durant la Segona Guerra Mundial es va dedicar a l'ensenyament al MIT; va col·laborar com a assessora dels estudiants; i va servir com fideïcomissària de l'Hospital Nantucket College.
El seu descobriment de l'asteroide 886 Washingtonia va ser cancel·lat quatre dies abans del seu reconeixement formal. En aquella època, els mentors de Harvard consideraven inadequat que les dones rebessin reconeixement públic per aquests descobriments.[2]
