La seva infància va ser relativament trista i solitària. Havent perdut la seva mare quan només tenia quatre anys, veia molt poc el seu pare que va confiar la seva educació a una de les seves tietes, que en va fer una princesa pietosa i culta. El 1609 va entrar a la cort francesa, al servei de la reina Maria de Mèdici, esposa del rei Enric IV. Aquest la seduí convertint-la en la seva amant, i després va forçar que Carlota trenqués el seu compromís amb Francesc de Bassompierre per casar-la amb un príncep de sang, Enric II de Borbó-Condé.
Davant l'evidència que el Rei festejava la bella Carlota, el seu marit se l'endugué a Brussel·les posant-se sota la protecció d'Espanya, gran enemic de França. Carlota, retinguda contra la seva voluntat intentà escapar-se, però no va poder tornar a París fins que el 14 de maig de 1610, Enric IV és assassinat. El seu marit també torna a França, però aviat es revolta contra l'autoritat de la reina regent Maria de Mèdici, per la qual cosa fou empresonat el 1617. Durant tot aquest temps no es va reprendre la vida conjugal de Carlota i Enric, però sí que va ser possible més tard a Vincennes, on eren reclosos, i on Carlota va donar a llum el seu primer fill, Anna Genoveva, futura duquessa de Longueville. Després de ser alliberats i haver tingut dos fills més, se separaren de nou, i ella es dedicà plenament a l'educació dels seus fills.
Durant la regència d'Anna d'Àustria Carlota torna a la Cort com a assistenta del cardenal Mazzarino. El 1648, esclata la guerra de la Fronde, en la qual diversos membres de la família Conti, com els seus fills, es posicionen al costat dels revoltats, però ella es manté a la Cort fidel a la reina.
Joan Davies: The politics of the marriage bed. Matrimony and the Montmorency family 1527–1612. In: French History. Jg. 6, Nr. 1, 1992, ISSN 0269-1191, S. 63–95.
Paul Jean Joseph Henrard: Henri IV et la princesse de Condé, 1609-1610. D'après des documents inédits. Muquardt [u. a.]., Brüssel [u. a.] 1885.
Sylvia Jurewitz-Freischmidt: Herrinnen des Louvre. Frankreichs Regentinnen Maria dei’ Medici und Anne d'Autriche. Casimir Katz, Gernsbach 2005, ISBN 3-925825-98-3, S. 55–57, 70, 186–187, 213, 255, 277, 309, 328.