Albert Salmi va néixer al barri de Brooklyn, a la ciutat de Nova York, en el si d'una família d'immigrants finlandesos.[2] Després d'un període en l'exèrcit dels Estats Units, va reprendre la seva carrera estudiant el sistema d'actuació anomenat El Mètode amb Lee Strasberg.
El 1955, Salmi va protagonitzar l'obra Bus Stop en el circuit de Broadway, participà en la gira de l'obra, s'enamorà i es casà amb l'antiga estrella infantil Peggy Ann Garner el 16 de maig de 1956. El matrimoni va tenir una única filla, Catherine Ann Salmi, morta el 1995, als 38 anys, a causa d'una malaltia cardíaca.
En l'àmbit televisiu va tenir diversos papers memorables en la sèrie Dimensió desconeguda, en els lliuraments "Of Late I Think of Cliffordville","A Quality of Mercy" i "Execution". Entre les seves actuacions per a la TV, en figuren les següents: paper del pirata Alonzo P. Tucker en Perduts a l'espai; actuació en un episodi de Gunsmoke encarnant un assassí; paper de bandoler convertit en frare franciscà en un capítol d'"El virginià"; en un capítol de 1960 de Have Gun – Will Travel va interpretar un intrèpid sacerdot. Altres produccions en les quals va treballar van ser Naked City, Combat!, Bonança, The Big Valley, The Legend of Jesse James, Custer, Petrocelli, The Eleventh Hour, The Road West, Knight Rider, Terra de Gegants, Alfred Hitchcock Presents (capítol The Jokester) i moltes d'altres, entre les quals mereix esmentar-se la sèrie de curta trajectòria de James Franciscus The Investigators (1961). A més, el 1980 va actuar al costat de David Carradine en la pel·lícula de tema aeronàutic Cloud Dancer.
Un moment destacat en la carrera de Salmi, en aquest cas com a actor teatral, va arribar el 1968 en ser triat per actuar en l'obra d'Arthur Miller The Price, la qual va ser representada en el circuit de Broadway i a Londres.
Salmi i Garner es van divorciar el 13 de març de 1963. Just en aquesta època iniciava el seu paper com el còmic Yadkin en la sèrie de televisió Daniel Boone, interpretada per Fess Parker.
Posteriorment, es va casar amb Roberta Pollock Taper, amb la qual va tenir dues filles. El 1990, tots dos van ser trobats morts per trets d'arma de foc al seu domicili a Spokane (Washington). Segons la policia, Salmi, que en l'època estava separat de la seva esposa i que sofria una severa depressió, va disparar a la seva dona i se suïcidà a continuació.[2][4] Les restes de Salmi van ser incinerades, i les cendres dipositades en el cementiri Greenwood Memorial Terrace de Spokane.
