Основател и главен редактор до 1902 г. е професорИван Шишманов, като освен него редактори са и Атанас Илиев (до 1893 г.) и Димитър Матов (до 1896 г.). След 1902 г. изданието се редактира от комитет.
Замислен като етнографско издание, първоначално сборникът е с енциклопедичен характер. До кн. 16 - 17 (1900 г.) в него са обособени три дяла — научен, книжовен и народни умотворения (вярвания, обичаи, приказки, песни, баяния и т.н., записани на съответния диалект). В научния дял се публикуват материали от всички области на науката. В книжовния дял се поместват основно художествена литература и критика. В СбНУНК за първи път са публикувани някои от най-известните творби на Иван Вазов — романът „Под игото“ (кн. 1 - 3), неговите пътеписи „Великата Рилска пустиня“ (кн. 7) и „В недрата на Родопите“ (кн. 8), както и част от стихотворенията му. След кн. 16 – 17 научният дял се обособява на раздели – историко-филологически и фолклорен, държавни науки и природонаучен. От кн. 27 тематиката на сборника става подчертано с фолклорно-етнографски характер.
