في نهاية الخمسينات انتقل جيلمار إلى نادي سانتوس، حيث أصبح أحد أعمدة الفريق الذي يعتبر الأفضل على مر التاريخ، وفي هذا الفريق لعب مع بيليهوبيبيوزيتوومينغالفيووليماوكاوتينهو، وقد حقق النادي العديد من النجاحات في تلك الفترة، ففاز بلقب دوري الولاية خمسة مرات في أعوام (1962 و 1964 و 1965 و 1967 و 1968) والدوري البرازيلي أربع مرات (1962 و 1963 و 1964 و 1965) وكأس ليبرتادوريس مرتين (1962 و 1963) وكأس العالم للأندية مرتين (1962 أمام نادي بنفيكا و 1963 أمام نادي إيه سي ميلان).[2]