Ia menggambar salah satu peta awal dari Mars pada 1858, yang mana Syrtis Major disebutnya sebagai "Kanal Atlantik". Dengan demikian, ia mendahului Schiaparelli dalam penggunaan istilah kanal di Mars, meskipun kanal Pastor Secchi bukan merupakan garis lurus yang panjang seperti yang dilukiskan Schiaparelli dan Lowell.
Ia adalah perintis spektroskopiastronomi bersama-sama dengan Joseph von Fraunhofer. Ia adalah orang pertama yang melakukan klasifikasi bintang berdasarkan spektrumnya. Atas pekerjaannya ini, ia sering kali disebut sebagai bapak peng-klasifikasian bintang.
Sebuah kawah di Bulan dan sebuah di Mars dinamai menggunakan namanya. Pastor Secchi juga mengembangkan peralatan oseanografi yang sekarang dikenal sebagai piringan Secchi.